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Die friedliche Nutzung der Kernenergie mittels Leicht- und Siedewasserreaktoren ist mit einem Aufbau von langlebigem hochradioaktivem Abfall verbunden. Im Vergleich zur direkten Endlagerung bietet Partitioning und Transmutation (P& T) die Möglichkeit, diese Abfälle vorher in ihrer Menge durch Umwandlung in kurzlebige Radionuklide zu reduzieren, um das von ihnen ausgehende Gefährdungspotential bei der Endlagerung zu senken. Unterkritische Anlagen, die durch Spallationsprozesse mit Neutronen zur Aufrechterhaltung der nuklearen Kettenreaktion versorgt werden, erlauben eine zielgerichtete Transmutation. Als unterkritische Anlage wurde in dieser Dissertation ein gasgekühltes beschleunigergetriebenes Systems (ADS) zur Transmutation von Transuranen modelliert, um die Minderung des Gefährdungspotentials durch einen P& T-Prozess zu bewerten. Die Simulation neutronenphysikalischer Prozesse in diesem Modell basiert auf dem Monte-Carlo Computerprogramm MCNPX. Die Darstellung eines Gleichgewichtskerns in dem Modell erlaubt es, das Transmutations- und Betriebsverhalten für verschiedene Brennstoffvarianten in einer Magnesiumoxidmatrix zu untersuchen und eine vereinfachte Abbrandmethode zu entwickeln. Americium als Teil des Brennstoffs wirkt beim Betrieb aufgrund der Umwandlung in Plutonium stabilisierend auf den Neutronenmultiplikationsfaktor. Als Alternative zu Magnesiumoxid wurde Thoriumoxid als Matrix für den Brennstoff untersucht, um die stabilisierende Wirkung des Americiums durch die Umwandlung von Thorium in 233U nachzubilden und darüber hinaus einen gleichbleibenden Betriebszyklus im späteren P& T-Prozess zu gewährleisten. Die Berechnung der Nuklidzusammensetzung am Ende des P& T-Prozesses führt zu einer Erweiterung der mathematischen Beschreibung der Massenreduzierung (Transmutationseffizienz) um das in dem Reaktor befindliche Inventar der Transurane. Die mit der Anlage erreichte Transmutationseffizienz beträgt 98.8 %. Die Transmutationsdauer wurde mit verschiedenen Betriebsstrategien in Abhängigkeit von der Anzahl, der Leistungsgröße und der Fahrweise von Transmutationsanlagen untersucht, um den Aufwand für den P& T-Prozess in Abhängigkeit der Effizienz zu ermitteln. Es zeigt sich, dass für eine Transmutationseffizienz von 98.8 % selbst bei geringen Wiederaufarbeitungsverlusten von 0.1 % eine Betriebsdauer von mehr als 338 Jahren notwendig ist. Dies liegt unter anderem an einer Wiederaufarbeitungszeit von 10 Jahren. Der Verlauf der endlagerrelevanten Größen Radiotoxizität, Nachzerfallswärme und Aktivität für die Transurane über Endlagerzeiträume bis 1 Millionen Jahren wird für die direkte Endlagerung, nach dem P& T-Prozess und für nicht zu transmutierende Abfälle dargestellt. Bei den Abfällen handelt es sich um bereits verglaste wärmeentwickelnde Abfälle, Spaltprodukte sowie Uran, die dem P& T-Prozess nicht zugeführt werden. Anhand der verglasten Abfälle werden für die Nachzerfallswärme und die Radiotoxizität Effizienzen abgeleitet, die den zusätzlichen Beitrag der transmutierten Transurane auf dieses Niveau begrenzt. Die Effizienzen unterscheiden sich mit 96 % und 96.6 % nur geringfügig voneinander und führen zu Transmutationsdauern von 232 und 245 Jahren. Diese Dissertation liefert auf der Grundlage des anfänglichen Gefährdungspotentials, der Simulation des Betriebs einer Transmutationsanlage, der Berechnung der Endlagermenge nach der P& TPhase, der Entwicklung der resultierenden endlagerrelevanten Größen und der Betrachtung der Transmutationsdauer ein fundiertes Bild über den Transmutationsprozess.
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Transmutation von Transuranen in einem gasgekühlten beschleunigergetriebenen System, Klaus Hendrik Biß
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- 2014
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